Né en Égypte, de parents grecs de religion juive, romaniotes et de langue italienne, originaires de l'île de Corfou, il grandit dans un environnement multiculturel (juif, grec, turc, italien, arabe, français) et se passionne vite pour la littérature et la chanson française ; pour le linguiste Louis-Jean Calvet, « né à Alexandrie d’une famille juive grecque mais de langue italienne, baptisé Giuseppe par ses parents, inscrit à l’état civil égyptien sous le nom de Youssef, appelé à l’école française Joseph, puis Jo, un diminutif qui a fait croire, lorsqu’il est arrivé en France, qu’il s’appelait Georges, ce qu’il a laissé faire par admiration pour Brassens, il symbolise par cette simple succession de prénoms l’univers méditerranéen ».

Il y avait à Alexandrie une très grande famille Mustacchi. Son père, libraire francophone, l'inscrit ainsi que ses deux sœurs au lycée français d'Alexandrie.

Georges vient en 1951 à Paris où il s'installe chez une de ses sœurs et son beau-frère, le poète Jean-Pierre Rosnay, lui aussi libraire et pour qui il fait du porte-à-porte en vendant des livres de poésie.

Il exerce par la suite la profession de journaliste, puis de barman dans un piano-bar, ce qui l'amène à fréquenter des personnalités du monde musical de l'époque, notamment dans le haut lieu de la vie intellectuelle et culturelle parisienne, le quartier Saint-Germain-des-Prés.

Il entend ainsi Georges Brassens se produire un soir ; c'est pour lui une révélation : il n'aura de cesse par la suite de faire référence à ce maître, allant jusqu'à adopter son prénom en guise de pseudonyme. Ils s'entendent très bien, et Brassens lui prodigue des conseils.

En 1958, le guitariste Henri Crolla lui présente Édith Piaf, pour laquelle il écrit quelque temps plus tard une de ses chansons les plus connues, Milord, et avec qui il connaîtra une courte et fougueuse liaison d'un an ; c'est lui qui présente Georges Brassens à Édith Piaf, quelque peu hermétique aux chanteurs solistes, qui s'accompagnent à la guitare, dits « rive gauche ». Elle incite Moustaki à sortir de ce mouvement.

Tout au long des années 1960, Moustaki se positionne comme un compositeur et parolier pour les grands noms de la chanson française comme Yves Montand, Barbara et Serge Reggiani, avec qui il se lie d'amitié. Sa différence d'âge avec Piaf lui inspire Sarah, qui sera tout d'abord interprétée par Reggiani, avant que lui-même ne l'enregistre à son tour avec son aval.

Il crée alors des chansons qui resteront parmi ses plus grands succès : Ma solitude, Joseph et Ma liberté ou encore La Longue Dame brune, qu'il interprète alors en duo avec Barbara. Sa devise, tirée d'un écrit d'Antoine Blondin est « l'homme descend du songe ».

En 1968, artiste engagé au moment des événements de Mai 68, il écrit, compose et interprète Le Métèque, ballade romantique qui parle d'un étranger un peu éthéré, doux rêveur, sans attache. C'est un grand succès international, qui marque un nouveau début de sa carrière d'artiste. En janvier 1970, il fait son premier grand concert en vedette à Bobino. On découvre alors un artiste qui privilégie une ambiance chaleureuse, de proximité avec son public.

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